本发明提供了一种磷石膏和高硫铝土矿制脱氯催化剂的方法，包括如下步骤：将磷石膏、高硫铝土矿、添加剂和改性剂混合并研磨制成生料，送入窑内焙烧，制得熟料，对熟料进行水磨溶出，并进行固液分离，分离得到的液体加工得到氢氧化铝，分离得到的固体焙烧后加工制得硫酸，再用生产的氢氧化铝和硫酸制备脱氯催化剂。本发明将磷石膏和高硫铝土矿进行综合利用，具有减少环境污染，附加值高，利用率高，工艺简单的特点，且本发明制得的氢氧化铝和硫酸是生产脱氯催化剂的良好原料，所制备的脱氯催化剂具有生产成本低的优点。